近日，福州大学材料科学与工程学院、新能源材料与工程研究院万宇驰副教授在电催化硝酸根还原领域取得重要研究进展，相关成果以“Stepwise upgrading of waste nitrate by fast Joule-heating and electrochemical reduction at wide potentials”为题发表于国际顶级期刊Advanced Functional Materials。

随着人口急剧增长和工业化进程的快速推进，地下水中NO₃^-污染问题日益严重，威胁着生态环境和人类健康。传统的含硝废水处理方法成本高、且易产生二次污染。电化学硝酸盐还原反应（NO₃^-RR）技术能够利用可再生能源产生的清洁电力，既实现废硝酸盐的可持续处理，又可生产具有高附加值的氨。近年来，针对先进NO₃^-RR电催化剂的设计和开发进行了广泛的研究，尽管NO₃^-去除效率（>95%）和氨的法拉第效率（>90%）有了显著提升，但最近报道的大多数电催化剂仅能在狭窄的电位范围内表现出高性能，并且其催化活性随电位变化呈现出“火山型”趋势。在宽电位范围内NO₃^-RR性能的巨大差异难以匹配可再生能源的间歇性特性，从而增加了在电化学硝酸盐处理中利用可再生能源的难度。因此，提升在宽电位范围内的NO₃^-RR性能，并通过废弃物资源的梯次利用降低催化剂成本，应该成为电化学硝酸盐还原的研究重点。

该工作提出了一种含硝废水的梯次利用路线（如图），首先通过快速焦耳热方法将废水中的金属离子转化为双金属Co₉Cu@CC催化剂，然后进一步通过电化学NO₃^-RR将硝酸盐转化为氨。Co₉Cu@CC催化剂在-0.2 V ~ -0.5 V vs. RHE的宽电位范围内表现出优异的NO₃^-RR性能，其产氨法拉第效率接近100%。此外，在膜电极（MEA）电解槽中，Co₉Cu@CC催化剂在工业级电流密度200 mA cm^-2下，可实现超过300小时的长期NO₃^-RR稳定性。此外，可以将NO₃^-RR与肼氧化反应（HzOR）进行耦合，可降低槽压，并实现硝酸盐与肼污染物的协同处理。TEA经济性分析表明，电化学NO₃^-RR // HzOR耦合体系具有潜在的应用价值。

富硝酸盐废水处理技术路线图

福州大学材料科学与工程学院、新能源材料与工程研究院为第一单位。论文得到福州大学张久俊院士、颜蔚教授和万宇驰副教授的共同指导，获得国家自然科学基金青年项目、国家自然科学基金外国学者研究基金项目、福建省自然科学基金面上项目支持。

论文链接：http://doi.org/10.1002/adfm.76112.