近日，福州大学材料科学与工程学院、新能源材料与工程研究院（张久俊院士团队）在固态锂金属电池领域取得重要研究进展。相关成果以“Competitive Adsorption and Structural Reinforcement Synergy Stabilizes High-Voltage Quasi-Solid-State Batteries”为题，发表于国际化学领域权威期刊《Angewandte Chemie International Edition》（影响因子16.9，中科院一区）。

“竞争吸附与结构增强协同”策略设计思路图

聚醚基电解质具有柔韧性好、易加工、室温离子电导率较高以及与电极界面接触良好等优势，是构建高安全准固态锂金属电池的重要候选材料。然而，在高电压循环过程中，残余醚类溶剂容易在正极表面发生氧化分解，形成富含有机组分且不稳定的正极电解质界面层（CEI）；与此同时，高镍层状正极（如NCM811）还会发生过渡金属溶出、Li/过渡金属阳离子混排、氧空位形成及表面岩盐相重构等结构退化。如何同步稳定正极/电解质界面与正极结构，成为提升聚醚基准固态电池高电压性能的关键科学挑战。

针对这一问题，郑云教授/张久俊院士团队提出“竞争吸附与结构增强协同（Competitive Adsorption and Structural Reinforcement Synergy，CASR）”策略。该策略通过在聚醚基电解质中引入含铜自吸附分子，使其与DOL、DME等溶剂分子竞争NCM811正极表面的吸附位点，从而减少溶剂在界面的聚集，促进锂盐阴离子局部富集，进而诱导形成外层富LiF、内层含Cu−F键的均匀富氟CEI，有效抑制溶剂持续氧化分解和过渡金属溶出。随着循环进行，部分Cu进一步原位占据过渡金属缺失的晶格位点，对NCM811正极发挥动态结构增强作用。在界面竞争吸附、稳定富氟CEI构建与Cu动态结构增强的协同效应下，界面副反应与正极结构退化均得到有效抑制，Li||NCM811准固态电池的高电压循环稳定性因此获得大幅提升。电化学测试结果表明，在低载量正极条件下，Li||NCM811准固态电池在4.6 V截止电压下循环400次后，容量保持率达到80%，在4.5 V、10C高倍率条件下循环1000次后容量保持率仍达到80%。本研究为高电压准固态电池中同时稳定正极/电解质界面与正极结构提供了新的设计策略。

我院2024级硕士生张丽芬为该论文的第一作者。福州大学材料科学与工程学院、新能源材料与工程研究院为第一通讯单位。获得国家自然科学基金（22250710676）、国家教育部海外引才专项、福建省“百人计划”项目、福建省“闽江学者”奖励支持计划项目（XRC-23125）、福建省自然科学基金（2024J01261）、福建省中青年教师教育科研项目（JZ230002）、福州大学福建省高校测试中心贵重仪器设备开放测试基金（2026T001, 2024T010），福州大学材料科学与工程学院一流学科培优项目等资助。

文章信息：L. Zhang, Z. Lu, S. Duan, B. Qin, H. Wang, P. Wang, Z. Li, J. Zhu, J. Fu, Z. Yu, S. Liu, C. Liao, W. Yan, J. Zhang, Y. Zheng, Competitive Adsorption and Structural Reinforcement Synergy Stabilizes High-Voltage Quasi-Solid-State Batteries, Angewandte Chemie International Edition, 2026, e4447296.

文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.4447296.